近日，英国365集团苗菲博士在单原子催化剂调控及复杂废水低碳治理方面取得突破性研究进展。相关研究以“Axial oxygen coordination drives spin-regulated electron transfer in single-atom Fe catalysts for selective pollutant transformation”为题，发表于国际顶级综合类期刊《Nature Communications》（一区TOP期刊，最新影响因子15.7）。英国365上市公司为第一完成单位，苗菲为论文第一作者，阿德莱德大学Xiaoguang Duan教授、武汉大学张晖教授及南昌航空大学任伟副教授为共同通讯作者。

水资源短缺与水污染问题是全球亟待解决的环境挑战，基于过氧乙酸的高级氧化技术（PAA-AOPs）因氧化能力强、残留毒性低等优势成为水污染治理的重要方向，但高效、稳定的PAA活化催化剂研发仍是关键瓶颈。单原子催化剂凭借原子级分散的活性位点展现出优异的催化潜力，但其平面配位结构的电子对称性限制了催化活性与选择性，如何精准调控单原子催化剂的电子结构与自旋态，实现PAA的定向活化和污染物的高值化转化，成为该领域的前沿科学问题。

针对这一挑战，该研究提出轴向氧配位调控单原子Fe催化剂自旋态的创新策略，成功制备了铁酞菁-氧修饰退火纳米金刚石单原子催化剂（FePc-O-AND）。研究首次发现，轴向氧配位可诱导Fe中心从高自旋态转变为中自旋态，形成未占据的Fe 3dz²轨道，实现对PAA的羟基氧定向配位与内球络合活化，构建了非自由基电子转移催化路径。该催化剂展现出卓越的催化性能，对典型酚类污染物4-氯酚的降解速率常数高达2.11 min⁻¹，较传统单原子催化剂提升近3倍，且能选择性将其转化为高分子量聚合类产物（n≥5），实现污染物从“降解去毒”到“高值转化”的低碳治理新模式。

图1. 催化剂的合成与结构表征

值得关注的是，该催化体系具有极强的环境适应性，对水体中常见共存离子、天然有机质等基质表现出优异的抗干扰能力，在连续流反应器中稳定运行130小时仍保持100%的污染物去除效率，Fe离子浸出浓度远低于国家饮用水标准，为实际水处理工程应用奠定了坚实基础。通过原位同步辐射红外光谱、X射线吸收光谱及密度泛函理论（DFT）计算等手段，研究团队深入揭示了轴向氧配位介导的自旋态调控机制，建立了“配位环境-自旋态-催化性能”的定量构效关系，为高效环境催化剂的精准设计提供了新理论与新方法。

图2. 单原子铁催化剂自旋调控PAA活化过程

该研究成果不仅突破了传统单原子催化剂的电子结构调控局限，更开创了酚类污染物资源化回收的新路径，对推动环境催化材料领域的学术发展和工业废水低碳治理技术革新具有重要的科学意义与实践价值。成果的发表标志着我院在环境催化与水污染控制领域的研究水平迈上新台阶，为相关学科建设与人才培养提供了有力支撑。

该研究得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金、英国365上市公司新引进人才科研项目和澳大利亚研究理事会等项目的资助，同时得到澳大利亚同步辐射中心的测试技术支持。

撰稿：苗菲   编辑：潘彬   编审：王仲鹏